npj: 拓扑—让电子与光共舞

与传统的红外探测器（比如HgCdTe探测器）相比，基于体光伏效应的探测器不需要偏压，困扰许多传统光电探测器的暗电流问题也因此可以得到缓解。为了实现这些应用，必须提高材料的非线性光学响应，使其在低输入下达到人们预期的服役效果。虽然人们已经寻找到了很多新的潜在材料，但一个常见的问题是，能否在理论上给出相对比较通用的方案，并且依照这一方案完成材料设计。

来自麻省理工学院的李巨(Ju Li)教授组在前期论文中就指出，拓扑绝缘材料有着优越的线性光学响应[J. Phys. Chem. Lett., 11, 6119–6126 (2020)]。值得说明的是，在拓扑绝缘材料中，电子态会出现一种不太常见的杂化，它使得这些半导体（或绝缘体）材料的电子结构和普通的硅或者金刚石材料看起来很类似，但实质上具有不同的电子拓扑数。这有一点像普通的纸环和墨比乌斯环一样，粗看起来都是三维空间中的物体，但实际上完全不同。

物理学家已经指出，这种拓扑绝缘材料中的电子能带结构和普通绝缘体（硅或金刚石）相比多了一次能带反转（就像墨比乌斯环一样）。李巨教授课题组指出，这一反转会让价带和导带的电子波函数有更强的杂化，从而使得电子在价带和导带间的跃迁变得更容易，材料也能因此获得优越的光学响应。

近期，李巨教授课题组联合MIT孔敬(Jing Kong)教授课题组，将这一思想进一步拓展至非线性光学材料中[npj Computational Materials 7, 31 (2021)]，提出同时拥有：

除了拓扑能带杂化之外，强烈的空间不对称性会使得空间中的两个相反的方向（比如向左和向右）变得非常不同，这样电子朝着某一个特定的方向移动的意愿强，而向着反方向移动的意愿弱。这样的话，就能够产生更大的净电流。而能隙小的时候，电子在价带和导带之间的跃迁也会变快。这有点儿像上台阶时，如果台阶比较矮，那么上起来就会比较容易。

基于上述原理和孔敬教授课题组前期在二维非对称材料（Janus transitionmetal dichalcogenides, JTMDs）中的实验成果，他们通过量子力学第一性原理的方法，预测了一类新型的拓扑1T’相的Janus过渡金属硫化物，发现它们具有巨大的非线性光电导性。

通过第一性原理计算，他们发现1T’ JTMDs的位移电流电导率可以达到2300 nm·μA·V 2（相当于2800 mA/W），而circular current电导率则能达到104 nm·μA·V 2量级。这比过去常用的非线性材料的光学响应增强了1至2个数量级。也就是说，与之前常见的材料相比，人们可以用更低强度的光照射JTMD材料，在材料中获得更大的光电流。

由于1T’ JTMDs的能隙很小（10 meV量级，相当于2.5 THz），THz波段的光就可以将电子从价带激发到导带上形成光电流。因此1T’ JTMDs可以用来探测THz波段的光。值得指出的是，通常半导体材料的能隙都在1 eV量级，因此它们只能用到探测可见到紫外波段的光，对远红外到THz波段的光则没有响应。

该团队进一步发现，利用d性形变和外加电场这样的外部刺激可以让1T’JTMDs中电子的波函数发生进一步的扭转，从而导致电子态的拓扑相变。在相变前后位移电流的方向会发生反转。这样一个光电流方向的骤变可以用来表征拓扑相变，在光力学、光电子学中也有潜在应用。该研究有助于加深对拓扑材料光电性质的理解，并且为未来寻找更多具有优秀光电性质的材料提供了理论参考。

该文近期发表于 npj Computational Materials 7: 31 (2021)，英文标题与摘要如下，点击 https://www.nature.com/articles/s41524-021-00499-4 可以自由获取论文PDF。

拓扑绝缘体种新量物态传统固体材料按照其导电性质绝缘体导体其绝缘体材料其费米能处存着限能隙没自由载流金属材料费米能级处存着限电态密度进拥自由载流拓扑绝缘体类非特殊绝缘体理论析类材料体内能带结构典型绝缘体类型费米能处存着能隙该类材料表面则总存着穿越能隙狄拉克型电态导致其表面总金属性拓扑绝缘体特殊电结构由其能带结构特殊拓扑性质所决定

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