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在实际的水文地球化学问题中，往往地下水的化学组分是已知的，而其形成和演化的过程是未知的，反向地球化学模拟为解决这一问题提供了有效的途径。本书利用PHREEQC，对三门峡盆地地下水进行反向地球化学模拟求解，以期定量揭示地下水化学环境演化过程。

地球化学模拟在反应路径模拟上可分为两类:正向地球化学模拟和反向地球化学模拟。所谓正向地球化学模拟就是依据假定的水-岩反应来预测水的化学组分和质量迁移。其原理是:在给定初始水样水化学成分后，假定一个反应(或平衡约束条件)，通过反应路径计算确定水-岩作用过程。它能解决诸如盆地深部水化学、土壤水化学，以及地热系统中和一般水-岩作用系统中发生的地球化学作用等问题。

由于本书是使用反向地球化学模拟来研究三门峡盆地地下水的演化，这里对正向地球化学模拟就不做过多的论述。反向地球化学模拟就是依据观测到的化学和同位素资料来确定系统中所进行的水-岩反应，也就是对观测到的水化学资料作出解释。这类模拟主要在于解决某一地下水流场中地下水的地球化学演化路径问题，即了解某一水化学系统中发生了哪些水-岩反应，有哪些矿物发生了溶解、沉淀，其量各是多少等问题。

反向地球化学模拟是建立在质量守恒模型基础之上的，其形式是:

断陷盆地地下水环境演化与水文地球化学模拟——以三门峡盆地为例

式中:反应物相———在反应过程中进入溶液的组分

生成物相———在反应过程中离开溶液的组分。

反应物相和生成物相统称为“矿物相”(PHASE)。可以是气体、矿物或发生离子交换作用的离子。地球化学反向模拟方法能够用于研究同一水流路径上，稳定状态(指地下水流场和化学组分不随时间变化的水文系统)中水的演化。对于可以忽略水动力弥散影响的稳态区域含水层，反向模拟方法更加适用(高文冰，2005)。

5.1.2.1 模拟方法和步骤

反向水文地球化学模拟可归结为以下4个方面的研究:

1)首先要分析水样数据，求出溶液中各主要组分和衍生组分的浓度。并计算出各个组分的活度，即校正的浓度，地下水化学组分的存在形式是研究水-岩作用模拟计算的基础。

2)确定地下水对各种矿物的饱和状态。结合研究地区的岩性矿物等来确定发生化学反应的可能矿物相，在考虑到络合组分的影响下求出这些矿物相正确的饱和指数。

饱和指数SI(Saturation Index)是地下水水化学研究中应用最多的一个指标，它是表征地下水与某种矿物处于何种状态的参数，可以理解为难溶矿物在地下水溶液中的饱和程度。对于下列反应:

断陷盆地地下水环境演化与水文地球化学模拟——以三门峡盆地为例

按照质量作用定律，当上述反应达到平衡时，有:

断陷盆地地下水环境演化与水文地球化学模拟——以三门峡盆地为例

式中: ——离子活度积，以“IAP”表示

K———平衡常数。

当达到溶解平衡时，IAP=K当IAP/K>1时，表示反应向左边进行若IAP/K<1时，表示反应向右进行。

根据上述原理，得出SI的数学表达式为

断陷盆地地下水环境演化与水文地球化学模拟——以三门峡盆地为例

当SI<0，SI=0，SI>0，分别表示矿物处于溶解阶段、平衡阶段、沉淀阶段的热力学判据。

3)建立水-岩作用模型。在建立反向模拟模型时，首先应根据研究区的水文地质条件确定地下水流动路径及沿流动路径可能参与水-岩相互作用的矿物相。在PHREEQC的SOLUTION模块与INVERSE-MODELING模块中分别输入沿水流路径各水样的水化学组成与矿物相。

4)解水-岩作用模型，模型的求解一般要借助计算机来完成。最后还应指出，PHREEQC的计算结果具有不确定性，即多解性。通常，对于给定的矿物相组合而言，所求得的各矿物相的摩尔迁移量均具有多个结果。这时，应在宏观把握研究区地下水流动系统中所发生的水文地球化学过程的基础上，选择合理的计算结果，并作出相应的解释。

5.1.2.2 剖面的选取

水-岩作用的地球化学模拟要求的基本条件是:所模拟的两个或多个点之间必须是地下水径流上下游的关系，即要处于同一水流路径上另外，由于模型刻画水-岩作用，不能刻画人为活动引起水化学成分的变化。因此，在选择剖面时应尽量选取城区以外的剖面，以避免人为活动的干扰(沈照理等，2002)。选择剖面如图5.2所示。

图5.2 沿水流路径剖面位置图

5.1.2.3 剖面Ⅰ地区的水-岩作用的地球化学模拟

由于地下水的化学组成非常复杂，在实际的水化学分析中，若仅给出某组分各存在形式含量之和，只从某组分总量的变化往往不足以判断地下水组成的控制机理，还必须知道各种配合形式，只有这样才能正确、深入地认识研究区地下水化学成分形成的物理化学过程和水-岩间相互作用的本质。故在进行水-岩作用模拟之前，必须对地下水质组分存在形式作必要的研究和分析。

表5.1 水样分析资料 单位:mg/L

通过对T6和T7水样的化学成分分析以及剖面I地区的岩相古地理条件、已有矿物资料的认识，最终选取的“可能矿物相”以及各矿物相的溶解反应方程式见表5.2。

将表5.1数据输入反向地球化学反应路径模型PHREEQC中，可用该程序计算出地下水水样中各主要组分和衍生组分的含量，结果见表5.3。

表5.2 选取的“可能矿物相”

表5.3 地下水水质组分及其含量统计表 单位:mol·L－1

续表

沿水流途径发生的化学反应的确定取决于“可能矿物相”的选取。在建立水-岩作用质量模型时，选取模型中的“可能矿物相”是问题的关键。其选取的主要依据是含水层中的矿物测定结果、地下水的化学成分及地下水的赋存条件等。含水层所含的主要矿物成分应当优先考虑，所选取的“可能矿物相”所含的主要化学元素与地下水中监测出来的成分应该保持一致，当地下水处于开放条件时，应选择CO2和O2。

饱和指数SI是确定水与岩石或矿物处于何种状态的参数，并可以理解为难溶矿物在地下水溶液中的饱和程度。它的化学热力学含义是通过SI<0，SI=0，SI>0(或者SI<1，SI=1，SI>1，此时SI的表达式为非对数形式)来判断水-岩间的相互作用是处于何种状态:溶解过程、溶解平衡或是沉淀状态?

“可能矿物相”的饱和指数，可以在上述所求得的水质组分结果基础上，通过PHREEQC程序求得。具体结果见表5.4。

表5.4 饱和指数SI的计算

经过饱和指数SI的辨识以及对剖面地区的水文地质情况和矿物的分布情况，选取Fe，Na，K，Ca，Mg，C，S，Cl元素作为约束条件。根据质量平衡原理建立质量平衡方程，水溶液中某一元素的总质量等于水-岩相互作用开始时初始水中某元素的质量加上(或减去)水-岩相互作用过程中该元素从矿物相转入水溶液中(或从水溶液转入矿物相)的量。在水化学平衡模拟中进行元素存在形式计算时，“元素质量守恒”的意义是每一元素的总量等于该元素不同存在形式物种含量之总和。

使用PHREEQC程序最终可得到矿物相的交换量见表5.5。

表5.5 各矿物相的交换量

注:溶解沉淀量表示在1L地下水中进入或离开水的量，其中:“－”代表矿物从地下水中沉淀出来，“+”表示矿物溶解进入地下水。

由表5.5可知，Fe离子升高主要是由于赋含Fe的矿物不断溶解，使地下水中Fe离子含量升高。在这个过程中消耗了大量的氧气，而氧气与岩盐、石膏和方解石等基本不发生反应，所以大量的氧气和赋含Fe的矿物发生反应，加速了赋含Fe矿物的溶解，可见氧气在这一过程中起了催化剂的作用。在这一过程中，由于所选剖面位于径流区，除了方解石发生了沉淀外，其余矿物都处于溶解状态，矿化度升高。

5.1.2.4 剖面Ⅱ地区的水-岩作用的地球化学模拟

分析计算方法如剖面Ⅰ:饱和指数和各矿物交换量(表5.7，表5.8)。根据求得的SI值，即可判断出所研究矿物在水-岩系统中到底是处于溶解、溶解平衡或是沉淀状态。从而可以对后面所进行的的水-岩作用的地球化学模拟结果进行辨识。

表5.6 2003年水样分析资料 单位:mg/L

表5.7 饱和指数SI的计算

表5.8 各矿物相的交换量

注:表中溶解沉淀量表示在1L地下水中进入或离开水的量，其中:“－”代表矿物从地下水中沉淀出来，“+”表示矿物溶解进入地下水。

建立水-岩作用模型，根据元素摩尔平衡、碱度平衡、电荷、电子平衡、水平衡等建立方程组。这里采用反向地球化学模拟软件PHREEQC来进行计算。通过矿物饱和指数对结果进行辨识就可以得到最终的结果。

由上面两组模拟结果可以看出，使地下水Fe离子含量升高的原因主要有以下两点:

1)由于近年来大量开采地下水，使地下水位下降，大量的气体进入了被疏干的含水层，其中也包括了CO2和O2。由于O2的进入，改变了氧化还原条件，使先前的还原状态变成了现在的氧化状态，赋含Fe元素的矿物在还原状态下比较稳定，不容易溶解，但在氧化条件下，极易与O2发生氧化反应，如广泛分布的黄铁矿(FeS2)等，生成了易溶于水的矿物，从而使地下水Fe离子含量升高。

2)CO2进入含水层，使含水层pH值降低，含Fe的矿物在酸性条件下，极易溶解。如:菱铁矿(FeCO3)、黑云母(KFe3AlSi3O10(OH)2)，以及黄钾铁矾矿物(KFe3(SO4)2(OH)6)等易与酸发生化学反应，反应后的Fe矿物溶解进入地下含水层中，使地下水Fe离子含量升高。其次黄铁矿(FeS2)发生氧化反应后，也产生了大量的酸，使得Fe矿物溶解，Fe离子含量升高，因此，pH值降低也是地下水Fe离子含量升高的一个主要原因。

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